原本觉得挺简单的功能，却捣鼓了一会儿才解决。大致总结一下步骤：
首先在form的designer下加上 this.KeyPress += new System.Windows.Forms.KeyPressEventHandler(this.Form_KeyPress);
然后写响应函数
代码如下:
private void Form_KeyPress(object sender, KeyPressEventArgs e)
{
if (e.KeyChar == (char)Keys.Escape) {
Application.Exit();
}
}
这样完成了之后，运行程序，发现form并没有响应ESC。
还需要在form中将KeyPreview的属性设置为True，如图所示：
全部完成后，form正常响应ESC。